太陽能驅動制氫對于實現碳中和具有重要意義,然而卻受到不理想的表面催化反應動力學的限制。層調控能夠影響載流子傳輸或催化行為,但OER或HER的具體影響仍不明確,并且在原子層水平上進行調控以最大化HER反應的效率具有非常大的挑戰。
有鑒于此,蘇州大學李亮教授、Linxing Meng、西北工業大學翟薇教授等報道對調控ZnIn2S4(簡稱ZIS)的Zn-S或In-S表面層分別在OER和HER中所起的不同作用。
本文要點:
(1)
通過豐富的表征和理論計算結果,發現應力環境能夠單獨調控,并將Ni引入到表面的In-S層中,而不是引入容易變化的Zn-S層,從而產生了更深的Ni 3d軌道與S 3p軌道雜化的電子態,優化了氫原子H?的吸附/脫附,并使HER反應的表面催化最大化。
(2)
優化的ZnIn2S4表現出高達18.19 mmol g?1 h?1 的光催化產氫速率,約為原始硫化鋅銦的32倍。這項研究拓展了超聲的應用場景,為其他精確控制(比如缺陷工程和晶面工程等)帶來了啟發。
參考文獻
Bo Shao, Tianyun Liu, Deng-Bing Li, Linxing Meng, Jianyuan Wang, Wei Zhai, Liang Li, Pressure-Assisted Ni 3d–S 3p Hybridization within Targeted In–S Layer for Enhanced Photocatalytic Hydrogen Production, Adv. Mater. 2025
DOI: 10.1002/adma.202504135
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202504135