本質(zhì)上，CO2電催化還原反應（CO2RR）過程用于CO2到CO的轉(zhuǎn)化，涉及兩個關鍵的反應中間體：COOH和CO。在Ni基CO2RR催化劑中，COOH的吸附與CO的解吸之間的權(quán)衡是一個挑戰(zhàn)。高價Ni位點在提供足夠電子以激活CO2并隨后的COOH吸附方面不足；相反，富電子的金屬Ni位點與CO之間表現(xiàn)出過強的π-反鍵作用，從而阻礙其解吸。鑒于此，中科院寧波材料所Liang Chen、安徽大學Jianwei Su、中國科學技術(shù)大學Qianwang Chen等報道了一種低配位的Ni單原子催化劑（SAC），其特征為具有碳配位的低配位結(jié)構(gòu)，從而在其Ni位點工程化適度的電子缺失。
本文要點：
（1）該Ni SAC在H電池中實現(xiàn)了高達99.1%的CO生產(chǎn)選擇性。此外，在流動池中，它在寬電流密度范圍內(nèi)維持了接近100%的超高CO選擇性，并且在250 mA cm?2的大電流下保持了20小時的穩(wěn)定性。
（2）原位表征結(jié)果和密度泛函理論（DFT）計算均證實了這種低配位結(jié)構(gòu)的雙重功能性，既增強了COOH的吸附，又促進了隨后的CO解吸，從而大大促進了整體CO2RR過程。
W. Sun, S. Liu, H. Sun, H. Hu, J. Li, L. Wei, Z. Tian, Q. Chen, J. Su, L. Chen, Low-Coordinated Ni Single Atom Catalyst with Carbon Coordination for Efficient CO2 Electroreduction. Adv. Energy Mater. 2025, 2500283.
https://doi.org/10.1002/aenm.202500283
