由于塑料廢棄物的大量丟棄以及低效的回收利用，塑料濃度不斷的增加，對(duì)環(huán)境和生態(tài)系統(tǒng)構(gòu)成緊迫且嚴(yán)重的威脅。在環(huán)境條件下，將塑料衍生物進(jìn)行光催化重整轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品的過程是在較低的氧化電位下進(jìn)行的，這能促進(jìn)HER反應(yīng)。
有鑒于此，卡爾加里大學(xué)Md Golam Kibria、胡勁光、西蒙菲莎大學(xué)Samira Siahrostami等報(bào)道一種窄帶隙的氮摻雜碳氮化物（NCN）功能化的氧橋連氮化碳（MC）的合成方法，該方法是通過氫鍵作用的melem胺（M）-三聚氰酸（C）大分子通過縮聚反應(yīng)得到。
本文要點(diǎn)：
（1）
MC骨架上負(fù)載有分散良好的Ir單原子（MCIrSA）位點(diǎn)，這些位點(diǎn)可催化經(jīng)堿處理的聚乳酸（PLA）和聚對(duì)苯二甲酸乙二酯（PET）衍生物的氧化光重整反應(yīng)，在標(biāo)準(zhǔn)太陽光（AM1.5G）照射，產(chǎn)氫速率分別為147.5 μmol g cat?1 h?1和29.58 μmol g cat?1 h?1。
（2）
固態(tài)EPR和時(shí)間分辨光致發(fā)光（TRPL）研究表明，MCIrSA能夠有效的促進(jìn)載流子的產(chǎn)生和分離。X射線吸收光譜（XAS）和Bader電荷分析顯示，嵌入在C6N7部分中的低配位IrN2O2單原子位點(diǎn)能夠有效的將空穴猝滅。
液相ESR、原位FTIR以及DFT理論計(jì)算研究的結(jié)果表明，由于生成具有較弱的Ir-OH能壘的O-Ir-OH瞬態(tài)物種，因此容易產(chǎn)生?OH自由基。
參考文獻(xiàn)
Kumar, P., Zhang, H., Yohannes, A.G. et al. Isolated iridium oxide sites on modified carbon nitride for photoreforming of plastic derivatives. Nat Commun 16, 2862 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-57999-w
https://www.nature.com/articles/s41467-025-57999-w
