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揭示所生成的活性氫物種在催化劑表面的氫氣解離以及氫溢流行為，對(duì)于實(shí)現(xiàn)高效且具有化學(xué)選擇性的氫化反應(yīng)至關(guān)重要。但是，由于直接觀察氫原子（元素周期表中最小的原子）具有非常大的挑戰(zhàn)，因此在很大程度上仍然不為人們所知。

有鑒于此，中國(guó)科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心劉睿研究員等報(bào)道通過(guò)SERS表征技術(shù)，探究了Pd位點(diǎn)特異性的D₂裂解行為，以及解離后的D原子在氮化鈦TiN載體上的氫溢流行為。

本文要點(diǎn)：

（1）

除了有利于形成鈀單原子Pd₁、完全暴露的鈀團(tuán)簇Pd_n和Pd納米顆粒外，在鈀位點(diǎn)上解離的D₂（由1800 cm^?1處的峰表征）會(huì)溢流到TiN上，并形成N-D鍵（由2400 cm^?1處的峰表征），這些過(guò)程都能夠通過(guò)光譜表征。

（2）

結(jié)合DFT理論計(jì)算，驗(yàn)證Pd_n是最有利于氫溢流產(chǎn)生活性氫的位點(diǎn)。此外，提出將ν_Pd?D和ν_N?D/ν_Pd?D的比值分別作為Pd₁和Pd_n位點(diǎn)相對(duì)數(shù)量，并且開(kāi)發(fā)了一種基于原位SERS光譜的方法，用于研究具有優(yōu)化結(jié)構(gòu)的Pd/TiN催化劑的合成-結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系，以實(shí)現(xiàn)化學(xué)選擇性氫化反應(yīng)。

參考文獻(xiàn)

Xiaoling Zhang, Qiushi Shen, Xinyu Li, Li Wen, Jiefang Sun, Jingfu Liu, Chunyang Liao, Sijin Liu, Guibin Jiang, Rui Liu, Reactive Hydrogen Species Behaviors on Pd/TiN: In situ SERS Guided Regulation for Chemoselective Hydrogenation, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202503279

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202503279