通過輔助亞穩(wěn)相的自我重構(gòu)來最大化金屬與基底之間的相互作用,這可能是一種精妙的策略,可用于獲得性能穩(wěn)定且高效的高密度單原子催化劑。
有鑒于此,香港城市大學(xué)何頌賢教授(Johnny C. Ho)、九州大學(xué)SenPo Yip、新加坡國立大學(xué)Shaohai Li等報(bào)道通過電化學(xué)引發(fā),導(dǎo)致亞穩(wěn)Ir與對(duì)稱性破缺CoCe(OH)2基底之間的同步結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變,制備得到修飾密集Ir單原子的超薄CoCeOOH納米片(CoCe?O?IrSA)。
本文要點(diǎn):
(1)
CoCe?O?IrSA用于OER反應(yīng),在100 mA cm?2的電流密度下的OER過電勢(shì)為187 mV,并且在500 mA cm?2電流密度具有1000 h的穩(wěn)定工作時(shí)常。
此外,CoCe?O?IrSA用作陰離子交換膜水電解槽中實(shí)現(xiàn)穩(wěn)健的電化學(xué)陽極,在500 mA cm?2的電流密度下電解海水的持續(xù)時(shí)間達(dá)到150 h。
(2)
原位實(shí)驗(yàn)和DFT理論計(jì)算表明,重構(gòu)之后得到熱力學(xué)穩(wěn)定的Ir單原子,通過較強(qiáng)的p?d?f軌道耦合調(diào)節(jié)電荷的分布,能夠作為高活性位點(diǎn)促進(jìn)電子轉(zhuǎn)移,優(yōu)化了中間體的吸附能,活化Co/Ce位點(diǎn)的表面反應(yīng)性,因此得到優(yōu)異的OER性能。
這些結(jié)果開辟了一種通過設(shè)計(jì)亞穩(wěn)相實(shí)現(xiàn)環(huán)境條件下穩(wěn)定的單原子體系的途徑,能夠用于高效能量轉(zhuǎn)換應(yīng)用。
參考文獻(xiàn)
Quan, Q., Zhang, Y., Li, H. et al. Atomic-scale self-rearrangement of hetero-metastable phases into high-density single-atom catalysts for the oxygen evolution reaction. Nat Commun 16, 2908 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-58163-0
https://www.nature.com/articles/s41467-025-58163-0