一氧化碳還原反應（CORR）生成高附加值的甲醇，由于該反應存在較大的過電位，因此需要對催化劑進行精心設計。特別是，在實現對電催化劑的精確改性同時保持活性位點的周期性排列以優化性能仍然是一個重大挑戰。
有鑒于此，香港城市大學張其春教授、葉汝全教授、香港理工大學黃勃龍教授等報道了基于酞菁的COFs級聯金屬化用于將一氧化碳選擇性還原為甲醇。在修飾第二種金屬Ni后，CityU-35在-0.85 V vs RHE實現了48.4%的法拉第效率，超過了僅含Co原子的CityU-34的法拉第效率（2.1%）。
本文要點：
（1）
甲醇產量的提高歸因于電子結構的優化以及改善CO吸附，并且通過UV-Vis光譜和XPS能譜的位移，以及ATR-SEIRAS增強的CO信號得到證實。
（2）
DFT理論計算表明，CityU-35中引入第二個Ni位點后形成串聯的金屬位點，不僅提高了CO中間體的吸附，而且為CO加氫生成CH3OH提供快速質子生成。Co和Ni位點之間的協同效應能夠優化電子結構，降低反應的能壘，提高整體電催化活性。
參考文獻
Qianfeng Gu, Yinger Xin, Mingzi Sun, Hexiang Zhang, Anchun Tang, Yanwei Zhao, Zihao Chen, Yun Song, Tuoya Naren, Lei Zhang, Jinghang Wu, Xin Wang, Fangyuan Kang, Yang Yang Li, Fu-Rong Chen, Chubin Wan, Bolong Huang, Ruquan Ye, Qichun Zhang, Cascaded Metalation of Two-Dimensional Covalent Organic Frameworks for Boosting Electrochemical CO Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202505461
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202505461
