單原子催化劑SACs因其100%的原子利用效率而受到越來越多的關(guān)注。使用單原子催化劑CO2RR將CO2轉(zhuǎn)化為CO,為CO2的利用提供了一種具有前景的方法,但是對(duì)于傳統(tǒng)的單原子催化劑而言,CO2的輕松吸附和CO脫附仍然具有挑戰(zhàn)性。
有鑒于此,中南大學(xué)劉敏教授、慕尼黑大學(xué)Emiliano Cortes等沒有挑選特定的原子,但是提出一種利用整個(gè)鑭系(Ln)元素的原子促進(jìn)CO2還原的策略。通過DFT理論計(jì)算、原位光譜,以及X射線吸收光譜表明,具有代表性的鉺Er單原子催化劑的橋連吸附機(jī)制。
本文要點(diǎn):
(1)
制備了一系列涵蓋14種元素的鑭系單原子催化劑,這些催化劑生成CO的法拉第效率超過了90%。Er催化劑在500 mA cm-2的電流密度下實(shí)現(xiàn)了約130,000 h-1的高TOF轉(zhuǎn)化。此外,在200 mA cm-2的電流密度下使用酸性電解質(zhì)時(shí),可獲得34.7 %的全電池能量效率和70.4 %的單程CO2轉(zhuǎn)化效率。
(2)
這個(gè)催化劑利用鑭系元素,探索了單原子催化劑獨(dú)特的成鍵,為高效地將CO2轉(zhuǎn)化為CO以及更多相關(guān)的轉(zhuǎn)化帶來新鮮可能性。
參考文獻(xiàn)
Wang, Q., Luo, T., Cao, X. et al. Lanthanide single-atom catalysts for efficient CO2-to-CO electroreduction. Nat Commun 16, 2985 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-57464-8
https://www.nature.com/articles/s41467-025-57464-8