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雖然NH₃被廣泛認(rèn)為是最有前景的儲(chǔ)氫和氫轉(zhuǎn)化的候選物質(zhì)之一，但氨分解過(guò)程中所涉及的催化機(jī)理仍未被充分理解，并且催化劑的穩(wěn)定性也一直是重大挑戰(zhàn)。

有鑒于此，北京工業(yè)大學(xué)鄧積光教授、Lu Wei等報(bào)道通過(guò)一種簡(jiǎn)單的方法合成了具有雙缺陷位點(diǎn)的Ru/CeO₂-CNTs催化劑，該催化劑在500 ℃實(shí)現(xiàn)了高達(dá)2230 mmol/g_Ru/min的出色產(chǎn)氫速率，性能優(yōu)于大多數(shù)Ru催化劑。

本文要點(diǎn)：

（1）

實(shí)驗(yàn)表征和理論計(jì)算表明，CeO₂-CNT界面通過(guò)碳氧相互作用促進(jìn)了氧空位O_v和碳缺陷C_d的形成。這些缺陷增強(qiáng)了電子從載體向Ru NPs的轉(zhuǎn)移，實(shí)現(xiàn)對(duì)氨的吸附和活化的調(diào)控，以及吸附態(tài)氮物種（N*）的復(fù)合和脫附。

此外，CeO₂的包覆顯著提高了碳納米管的穩(wěn)定性，減弱了在高溫和富氫條件下不期望發(fā)生的反應(yīng)。

（2）

這項(xiàng)研究提出了一種合理的設(shè)計(jì)策略，即通過(guò)構(gòu)建雙缺陷位點(diǎn)來(lái)強(qiáng)化氨分解的多個(gè)基元步驟，為在苛刻環(huán)境下設(shè)計(jì)高效且耐用的催化劑提供了新的思路。

參考文獻(xiàn)

Likang Lv, Peiqi Chu, Tong Han, Yunpeng Jiang, Zhiwei Wang, Yuxi Liu, Hongxing Dai, Lu Wei, Jiguang Deng, Carbon and Oxygen Double Defects Enhanced Ru-based Catalyst for Ammonia Decomposition, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202501898

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202501898