等離激元納米結(jié)構(gòu)的催化性能受表面形態(tài)強(qiáng)烈影響。盡管尖端區(qū)域的天線效應(yīng)受到廣泛關(guān)注，但對間隙形態(tài)的作用卻被很大程度上忽視。由于形態(tài)異質(zhì)性和成像分辨率的局限，在次顆粒層面對形態(tài)調(diào)控催化的理解仍然有限，從而阻礙了合理的納米催化劑設(shè)計。鑒于此，中國石油大學(xué)（華東）Jingbin Zeng、Hua He等通過結(jié)合單分子熒光（SMF）成像與等離激元增強(qiáng)熒光，開發(fā)了一種單顆粒催化活性測試方法，使得研究等離激元金納米結(jié)構(gòu)的催化動力學(xué)及其與局部電場的關(guān)聯(lián)成為可能。
本文要點：
（1）利用這種方法證明了在金納米結(jié)構(gòu)上形成具有納米級間隙的納米尖刺顯著增強(qiáng)了催化活性。
（2）通過進(jìn)一步采用SMF成像、電場模擬和分子動力學(xué)模擬研究，發(fā)現(xiàn)間隙增強(qiáng)催化活性是由于在負(fù)曲率位點上放大的電場和增加的基質(zhì)吸附所驅(qū)動的。
Shenming Wang, Xiaohui Liu, Lin Yang, Wenxuan Yang, Zhenzhen Feng, Guangyong Qin, Tongtao Yue, Hua He, and Jingbin Zeng
Nano Letters Article ASAP
DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c06399
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c06399
