開發高效且穩定的非均相催化劑以持續活化氧化劑,對于緩解全球水資源危機至關重要。有鑒于此,中國科學技術大學俞漢青教授、重慶大學陳飛教授等以理論計算預測指導,通過合成一種改性的石墨相C3N4,其具有增強的催化活性和穩定性。在光反應過程中,利用I?/I3?氧化還原系統動態原位重構,進一步增強本征活性。
本文要點:
(1)
特別指出,重構的催化劑不僅保持非常高的凈化效率,而且實現>30次的循環。通過理論計算,以及半原位XPS和電化學分析,闡明高碘酸鹽功能化活性位點原位重構的機理。
(2)
通過大腸桿菌培養實驗和斑馬魚胚胎實驗,證明該體系對于難降解污染物的處理能力。通過降解一個數量級所需的電能(EE/O)以及生命周期評估(LCA),對該系統的經濟可行性和環境影響進行定量評估,證實該系統在實際應用場景的可擴展性和適用性。
這種雙位點約束的層間插入以及可控的原位催化劑重構,實現了光催化劑的持久耐用性,為可持續催化水凈化技術的發展提供幫助。
參考文獻
Bai, CW., Yang, FQ., Duan, PJ. et al. Dynamic in-situ reconstruction of active site circulators for photo-Fenton-like reactions. Nat Commun 16, 3019 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-58392-3
https://www.nature.com/articles/s41467-025-58392-3