相位工程在調節貴金屬納米材料的物理化學性質中起著至關重要的作用。然而,通過當前的濕化學方法合成高純度的非常規相貴金屬納米材料仍然具有很大的挑戰性。鑒于此,香港科技大學Minhua Shao等開發了一種獨特的合成方法,通過合理設計的兩步策略制備出自由懸浮的非常規六方密堆積(2H)銠(Rh)納米片(NPLs)。通過從預先合成的不同尺寸和形態的銠碳化物中提取碳,可以實現銠納米材料的相位控制合成。
本文要點:
(1)值得注意的是,獲得的平行四邊形2H Rh NPLs具有高相位純度,明確的2H(0001)h和(10[[EQUATION]]0)h晶面,以及良好的熱穩定性(在300°C下保持穩定)。在概念驗證的電催化硝酸鹽還原反應(NO3RR)中,2H Rh NPLs與常規面心立方Rh納米立方體(具有(100)f晶面)相比,展現出更高的氨(NH3)法拉第效率(91.9%)和氨產率(156.97 mg h-1 mgcat-1),且具有更低的過電位。
(2)密度泛函理論計算表明,非常規的(0001)h表面相比于(100)f表面具有能量上更有利的NO3RR路徑和更強的H*吸附能力,這可能導致2H Rh NPLs在NH3生產中的更高活性和選擇性。這項工作為非常規相金屬納米材料的合理合成開辟了新途徑,并為設計高性能電催化劑提供了重要指導。
Long Zheng, Yan Zhang, Weiwei Chen, Xiangou Xu, Ruiqi Zhang, Xiao Ren, Xiaozhi Liu, Wenbin Wang, Junlei Qi, Gang Wang, Chen Ma, Lei Xu, Peng Han, Qiyuan He, Ding Ma, Jinlan Wang, Chongyi Ling, Dong Su, Minhua Shao, Ye Chen, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202500985.
https://doi.org/10.1002/anie.202500985