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設(shè)計用于乙烯氫甲酰化反應(yīng)以制備C3含氧化合物的高效無配體非均相催化劑，這對于基礎(chǔ)研究和實際應(yīng)用都具有重要意義，但該反應(yīng)通常具有催化活性低和選擇性不夠的阻礙。

有鑒于此，哥倫比亞大學(xué)陳經(jīng)廣教授、布魯克海文國家實驗室Ping Liu等報道設(shè)計了一種被限域在ZSM-5分子篩內(nèi)部的孤立的Rh-Co位點，這能夠保持催化劑穩(wěn)定性的同時提高乙烯氫甲酰化反應(yīng)的速率和選擇性。

本文要點：

（1）

通過調(diào)節(jié)鈷摻雜的ZSM-5（Co-ZSM-5）中的鈷鋁比（Co/Al），形成了不同粒徑的Co；隨后引入Rh，合成具有不同Rh-Co配位數(shù)（CNs）孤立Rh₁Co_x簇。

（2）

原位表征和DFT理論計算表明，Rh-Co配位數(shù)為3（對應(yīng)于孤立的Rh₁Co₃位點）時，能夠為反應(yīng)中間體提供最佳的結(jié)合力，因此在負(fù)載型銠基催化劑中實現(xiàn)了最高的氫甲酰化反應(yīng)速率。

這項研究展示了通過第二種金屬調(diào)節(jié)配位結(jié)構(gòu)，能夠控制Rh單原子催化劑的反應(yīng)路徑。

參考文獻

Yong Yuan, Tianyou Mou, Sooyeon Hwang, William N. Porter, Ping Liu*, and Jingguang G. Chen*, Controlling Reaction Pathways of Ethylene Hydroformylation Using Isolated Bimetallic Rhodium–Cobalt Sites, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.5c01105

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c01105