電化學二氧化碳還原反應（CO2RR）為傳統化學工業的脫碳提供了一條綠色途徑。在這里，催化劑的結構-選擇性關系對控制高度選擇性和活躍的CO2RR路徑至關重要。鑒于此，同濟大學Qingran Zhang等報告了氧替代C2N作為無金屬催化劑（O-C2N）的制備，用于電化學CO2轉化為CO，并具有可調節的氧微環境。
本文要點：
（1）結合光譜分析揭示了O-C2N中精細調控的N-C-O基團，其中C-O-C物種（例如平面內醚環）在較高的熱解溫度下成為主要的氧配置。
（2）基于實驗觀察，建立了外環氧替代的N-C-O-C基團與CO選擇性之間的相關性，為活性結構設計提供了明確的化學工具。優化后的O-C2N電催化劑，在主要出現C-O-C基團的情況下，表現出卓越的兩電子CO2RR性能，CO選擇性高達94.8%，并能在實際流動池反應器中良好維持，具有可調節的合成氣特性。
Shuai Wang, Shujie Zhou, Zhipeng Ma, Nana Gao, Rahman Daiyan, Joshua Leverett, Yihao Shan, Xiaofeng Zhu, Yufei Zhao, Qiang Liu, Rose Amal, Xunyu Lu, Tianxi Liu, Markus Antonietti, Yinguang Chen, Qingran Zhang, Zhihong Tian, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202501896.
https://doi.org/10.1002/anie.202501896
