電化學還原CO2RR為傳統化學工業的脫碳提供了一條綠色途徑。在這個過程中,催化劑的結構-選擇性關系對于控制高選擇性和高活性的CO2RR反應路徑至關重要。
有鑒于此,同濟大學張清然研究員、河南大學田志紅教授等報道一種氧取代的C2N作為無金屬催化劑O-C?N,這種催化劑能夠將CO2電化學還原為CO,且可調節的氧的微環境。
本文要點:
(1)
結合光譜分析表明,在O-C2N中存在結構明確的N-C-O,在較高的熱解溫度,C-O-C物種(比如環內的平面結構醚)變成主要的氧物種結構。
(2)
基于實驗,建立了N-C-O-C結構與CO選擇性之間的關系,為設計活性結構提供了明確的規律。優化后的以C-O-C結構為主的O-C2N電催化劑展現了優異的2e- CO2還原反應性能,CO選擇性高達94.8%。在具有可調節合成氣特性的流動池反應器,這種性能能夠得到很好的保持。
參考文獻
Shuai Wang, Shujie Zhou, Zhipeng Ma, Nana Gao, Rahman Daiyan, Joshua Leverett, Yihao Shan, Xiaofeng Zhu, Yufei Zhao, Qiang Liu, Rose Amal, Xunyu Lu, Tianxi Liu, Markus Antonietti, Yinguang Chen, Qingran Zhang, Zhihong Tian, Oxygen-Substituted Porous C2N Frameworks as Efficient Electrocatalysts for Carbon Dioxide Electroreduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202501896
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202501896