廢水中的持久性有機污染物對生態系統和人類造成了嚴重威脅,然而,由于效率低下、需要額外添加氧化劑以及會產生許多劇毒中間產物等問題,對這些污染物進行選擇性去除仍然面臨著挑戰。
有鑒于此,上海理工大學廉孜超等報道首次報道了一種通過光催化的自類芬頓體系(photo-self-Fenton)實現的高效快速動力學轉化過程,該體系通過*OOH中間體的氧化途徑,以及新穎的原位H2O2異裂活化,實現了高選擇性的方式生成單線態氧(1O2)。
本文要點:
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這項工作成功合成了Ag單原子和Ag團簇修飾的ZnO(AgSA-AgC/ZnO),在太陽光照射下,對于典型污染物對氯苯酚(4-CP),達到100%的降解,80%的總碳(TOC)去除率,并且在設計的反應器中表現長期降解4-CP活性。
這歸因于在類芬頓催化過程中,從高δ+價態的Ag位點到低δ+價態的Ag位點的加速循環,使得過氧化氫發生異裂裂解,經由Ag SA單原子位點的OOH中間體100%的快速且選擇性的轉化為1O2,以進行開環反應,同時Ag團簇位點上的活性氫H用于脫氯反應。
(2)
這一發現有助于深入理解可變價態金屬的原位循環實現高活性的光自類芬頓反應,從而實現有機污染物的處理。
參考文獻
Di Luo, Han Xiao, Yupeng Yang, Jiaxing Li, Yixing Wang, Xiaoru Huang, Mixuan Zhang, Lihui Wang, Jiarui Yang, Jiangzhi Zi, Zichao Lian, Guisheng Li, Hexing Li, Photo-Self-Fenton Reaction Mediated by Silver Single Atom and Cluster Photocatalysts for Highly Selective Generation of Singlet Oxygen toward Efficient Organic Wastewater Treatment, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202504028
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202504028