通過兩電子氧還原路徑電催化合成過氧化氫(H2O2)是一種日益重要的綠色生產工藝。然而,目前仍缺乏能在工業級電流密度下保持高活性的高效催化劑。鑒于此,同濟大學Guohua Zhao等提出了一種通過金屬有機框架自優化重構產生陽離子空位的策略,成功實現了在固體電解質體系中工業級電流密度下高效電合成H2O2。
本文要點:
(1)所開發的ZIF-ZC91@Co(OH)?-VCo電催化劑表現出97.8%的優異H?O?選擇性,在400 mA cm?2的工業電流密度下,H?O?產率高達24.53 mol g?1 h?1,并能直接連續輸出約3.36 wt%的H?O?水溶液。值得注意的是,該催化劑展現出超過220小時的超長穩定性,中試實驗可輸出濃度約8.03 wt%的H?O?溶液。
(2)理論計算證實,適度引入的陽離子空位優化了*OOH中間體的吸附強度,同時降低了熱力學和動力學能壘,從而平衡了雙電子氧還原的選擇性。這項工作為H?O?的快速、環保合成以及高活性催化劑的理性設計提供了重要見解。
Chao Miao, Shaohan Xu, Ziwen An, Xun Pan, Yanbo Li, Nan Hu, Lina Li, Yongxin Zhou, Guohua Zhao, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202501930.
https://doi.org/10.1002/anie.202501930