等離激元合金中的能量轉移對推動光催化技術邁向工業化和社會化應用至關重要。鑒于此,美國西北大學Dayne F. Swearer等通過合成和表征銅鉑稀合金催化劑,系統探究了摻雜濃度對丙烷非氧化脫氫反應中等離激元輔助能量轉移的影響。
本文要點:
(1)基于銅納米顆粒的局域表面等離子體共振(LSPR)效應,揭示了單原子與團簇鉑位點對(光)催化性能的差異化調控機制。
(2)通過原位漫反射紅外傅里葉變換光譜結合光催化動力學分析發現:相較于鉑團簇位點,單原子鉑位點能顯著促進非熱載流子生成與能量轉移過程,從而加速C-H鍵斷裂,使光驅動反應速率提升3.2倍。這種光化學增強效應源于孤立摻雜位點局域化的瞬態氧化電勢(即熱空穴)。
(3)該研究為通過調控稀等離激元合金活性位點的電子特性來設計高效光催化劑提供了新思路,拓展了等離激元光催化技術的應用前景。
Emma-Rose Newmeyer, Yicheng Wang, Zachary Alexander Long, Jamie D. North, Yixuan Shi, and Dayne F. Swearer
Journal of the American Chemical Society Article ASAP
DOI: 10.1021/jacs.4c14842
https://doi.org/10.1021/jacs.4c14842