RuO2因其對水氧化的高本征活性,是質子交換膜(PEM)電解槽中IrO2的有前景替代品,但由于過度氧化存在長期穩定性問題。鑒于此,西湖大學Biaobiao Zhang、Tao Wang、浙江工業大學Yihan Zhu等報道了一種通過微波反應制備的亞4納米Ru-RuO2肖特基納米結(Ru-RuO2-SN),在三電極體系和PEM裝置中均表現出高活性和長期穩定性。
本文要點:
(1)金屬-氧化物肖特基納米結引起的晶格應變和電荷轉移提高了Ru-RuO2-SN的功函數,優化了局部電子結構,并降低了金屬位點對含氧中間體的脫附能,從而促進了氧化物路徑機制(OPM)并抑制了表面釕的過度氧化。Ru-RuO2-SN僅需165 mV過電位即可獲得10 mA·cm-2電流密度,并保持1400小時穩定性而無明顯活性衰減,實現了與銥基催化劑相當的穩定性參數(6.7×106)。
(2)在以Ru-RuO2-SN作為陽極催化劑的PEM電解槽中,僅需1.6 V電壓即可達到1.0 A·cm-2電流密度,并在100 mA·cm-2下穩定運行1100小時,在500 mA·cm-2下穩定運行100小時。通過密度泛函理論計算分析了Ru-RuO2-SN高穩定性的反應機理。該工作報道了一種耐用的純釕基水氧化催化劑,為開發高效釕基催化劑提供了新視角。
Yuxiang Song, Wanghui Zhao, Zhi Wang, Weili Shi, Feiyang Zhang, Zhuoming Wei, Xin Cui, Yihan Zhu, Tao Wang, Licheng Sun, and Biaobiao Zhang
Journal of the American Chemical Society Article ASAP
DOI: 10.1021/jacs.5c01876
https://doi.org/10.1021/jacs.5c01876