將CO2電化學還原為CO面臨著在高電流密度下選擇性降低的挑戰。有鑒于此,約翰斯·霍普金斯大學劉遠越、Zhengyuan Li等報道了一類靛藍( indigo)分子促進劑,其具有氧化還原活性的CO2結合位點,因此增強Ag催化劑上CO2向CO的高速率轉化。
本文要點:
(1)
DFT理論計算和原位光譜分析表明,靛藍衍生化合物與Ag納米顆粒界面的協同效應能夠活化CO2分子,并且加快CO生成路徑中關鍵中間體(?CO2?和?COOH)的生成。帶有吸電子基團的靛藍衍生物在優化界面CO2結合親和力后,進一步降低生成CO所需的過電位。
(2)
通過將具有氧化還原活性中心的分子設計與Ag的結構缺陷工程進行結合,在0.10?1.20 A cm?2電流密度內實現了超過90%的CO法拉第效率。Ag催化生成CO的質量活性提高到174 A mgAg?1。
這項工作表明,使用具有氧化還原活性的CO2吸附劑用于催化劑表面改性劑是一種非常有效的策略,能夠增強CO2電化學還原反應的性能。
參考文獻
Li, Z., Li, X., Wang, R. et al. Electro-activated indigos intensify ampere-level CO2 reduction to CO on silver catalysts. Nat Commun 16, 3206 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-58593-w
https://www.nature.com/articles/s41467-025-58593-w