將甲烷直接轉化為乙酸等高值產物面臨重大挑戰,這源于傳統單一催化方法中C-H活化和C-C耦合的動力學限制。鑒于此,中國石油大學Wenting Wu等研究系統考察了等離子體與熱催化串聯體系的兼容性和有效性。
本文要點:
(1)通過優化自主設計的介質阻擋放電反應器中的等離子體工藝,將甲烷轉化率提升至68%,甲醇濃度達5.2 mol/L,CO選擇性達56.9%,同時避免了積碳和CO2生成。在后續熱催化階段,開發了硬脂酸修飾的ReRh/ZSM-5-S疏水催化劑,避免了甲醇與CO的分離需求,并最大限度降低了副產物(如水)的影響。
(2)這一創新方法實現了52%的乙酸選擇性和1.3 mol/L的濃度,較傳統方法提升三個數量級,初步達到工業標準。該研究證實了串聯催化的潛力,為甲烷高效利用及其他具有挑戰性的催化反應提供了重要參考。
Haonan Zhang, Yang Li, Shuai Wang, Shuxu Zhu, Chaoqun Gu, Pengye Zhang, Hongjie Qin, Runze Guo, Wenbin Wang, Tianshi Xu, Gaiyan Jiao, jianrong Zeng, Yanyan Xi, Qi Hua, Mingbo Wu, Wenting Wu, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202502822.
https://doi.org/10.1002/anie.202502822