將甲烷直接轉化為諸如CH3COOH之類的高價值化學品面臨著重大的挑戰,這是因為在傳統的單催化方法中,C-H的活化以及C-C偶聯的反應動力學限制作用。
有鑒于此,中國石油大學吳文婷教授、吳明鉑教授等報道系統研究了等離子體與熱催化串聯體系的兼容性和有效性。
本文要點:
(1)
通過設計的介質阻擋放電反應器(dielectric barrier discharge reactor)中進行優化等離子體工藝,提高了甲烷的轉化率,使得甲烷的轉化率達到68%、生成的甲醇溶液濃度達到5.2 mol/L,CO的選擇性達到 56.9%,同時還防止了形成積碳和CO2。
在后續的熱催化過程中,開發了硬脂酸改性ReRh/ZSM-5-S形的疏水催化劑,從而避免從混合物中分離CH3OH和CO,并且將H2O等副產物的影響降為最低。
(2)
這種創新方法實現了52%的乙酸選擇性和1.3 mol/L的乙酸濃度,比傳統方法高三個數量級,達到了初步的工業化的標準。
這項研究展示了串聯催化體系的潛力,為CH4的高效利用以及其他具有挑戰性的催化反應提供了有價值的見解。
參考文獻
Haonan Zhang, Yang Li, Shuai Wang, Shuxu Zhu, Chaoqun Gu, Pengye Zhang, Hongjie Qin, Runze Guo, Wenbin Wang, Tianshi Xu, Gaiyan Jiao, jianrong Zeng, Yanyan Xi, Qi Hua, Mingbo Wu, Wenting Wu, A Novel Tandem Reaction System for High-Concentration Acetic Acid Production from Methane and Oxygen, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202502822
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202502822