通過電化學(xué)方法將CO2還原為多碳產(chǎn)物，為使用間歇性的可再生電能轉(zhuǎn)變?yōu)楦吒郊又祷瘜W(xué)品提供了一條極具吸引力的途徑。由CuO氧化物衍生的銅（OD-Cu）具有多碳C2+產(chǎn)物的可調(diào)控選擇性，因此受到人們的廣泛研究。但是，在復(fù)雜的結(jié)構(gòu)重構(gòu)過程中，理解和調(diào)控OD-Cu殘留的氧仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。
在這項(xiàng)工作中，有鑒于此，華東理工大學(xué)楊化桂教授、劉鵬飛副教授、袁海洋副教授等以CuO納米片作為預(yù)催化劑，研究OD-Cu由厚度決定的殘留氧。
本文要點(diǎn)：
（1）
當(dāng)CuO預(yù)催化劑的厚度減小到1.6 nm時(shí)，其保留氧的能力得到增強(qiáng)，從而能夠在300-700 mA cm-2的寬電流密度區(qū)間內(nèi)選擇性生成C2+產(chǎn)物，法拉第效率約為80%，并且當(dāng)電流密度達(dá)到700 mA cm-2時(shí)法拉第效率得到峰值84.6%。
長(zhǎng)時(shí)間的分子動(dòng)力學(xué)模擬表明，隨著被去除的氧的層數(shù)增加，Cu-CuO結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性增強(qiáng)，因此有助于生成*CHO（羰基自由基）以及*OC-CHO偶聯(lián)生成C2+產(chǎn)物。
結(jié)構(gòu)表征和電化學(xué)表征進(jìn)一步說明，重構(gòu)之后形成的堆疊納米片具有非常高的氧保留能力，并且金屬Cu位點(diǎn)易于再氧化。
（2）
這項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了殘留氧對(duì)OD-Cu催化性能的關(guān)鍵作用，并為設(shè)計(jì)具有保留氧功能的OD-Cu增強(qiáng)C2+產(chǎn)物的生成提供了思路。
參考文獻(xiàn)
Huan Wang, Hai Xiang Yang, Yi Ning Xu, Huai Qin Fu, Xin Yan Li, Jing Jing He, Qiang Niu, Jia Chen Wu, Hai Yang Yuan, Peng Fei Liu, Huagui Yang, Retained Oxygen Regulation in Oxide-Derived Copper for Promoted CO2 Electroreduction towards Multi-Carbon Products, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202423889
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202423889
