作為能源催化領(lǐng)域的一種重要變革性的材料平臺(tái),精確設(shè)計(jì)的有序介孔碳球是非常優(yōu)異的無(wú)金屬電催化劑,通過(guò)結(jié)構(gòu)和電子特性方面的協(xié)同創(chuàng)新,其性能超越了傳統(tǒng)的碳基催化劑。
有鑒于此,河北科技大學(xué)陳愛兵、青島理工大學(xué)關(guān)靜、中國(guó)科學(xué)院化學(xué)所韓布興院士等報(bào)道在結(jié)構(gòu)上設(shè)計(jì)了具有原子級(jí)S摻雜的垂直排列圓柱狀介孔碳球(S-mC),這種材料在2e- ORR反應(yīng)中生成H2O2的過(guò)程中,得到未曾達(dá)到的性能。
本文要點(diǎn):
(1)
系統(tǒng)的對(duì)比研究表明,S-mC催化劑在電流密度為-3.5 mA cm-2時(shí),實(shí)現(xiàn)了極高的H2O2選擇性(>99%)和活性,其電流密度超過(guò)了目前最先進(jìn)的無(wú)金屬催化劑。
令人矚目的是,在流動(dòng)電池裝置中經(jīng)過(guò)優(yōu)化的S-mC電催化劑實(shí)現(xiàn)了25 mol gcatalyst-1 h-1的優(yōu)異H2O2產(chǎn)率。
(2)
碳構(gòu)成的獨(dú)特sp2/sp3雜化網(wǎng)絡(luò),以及S摻雜引起的電荷重分布,產(chǎn)生了缺電子活性位點(diǎn),這些位點(diǎn)能夠選擇性地穩(wěn)定*OOH中間體,并且通過(guò)原位光譜表征和DFT理論計(jì)算驗(yàn)證。
這種結(jié)構(gòu)與電子特性的協(xié)同作用賦予了碳骨架類似金屬的催化效率,同時(shí)保持了其在化學(xué)穩(wěn)定性和成本效益方面的固有優(yōu)勢(shì)。
硫摻雜工程與介觀孔結(jié)構(gòu)調(diào)控的結(jié)合,為開發(fā)用于將氧氣選擇性還原為過(guò)氧化氫的高效碳基電催化劑開辟了一條新途徑。
參考文獻(xiàn)
Juan Du, Yicheng Liu, Ming Sun, Jing Guan, Aibing Chen, Buxing Han, Highly Selective Oxygen Electroreduction to Hydrogen Peroxide on Sulfur-doped Mesoporous Carbon, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202503385
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202503385