開發(fā)能夠在太陽光下將硝酸鹽還原為氨的光電化學(xué)電池,對于清潔化學(xué)品和燃料的生產(chǎn)具有重大意義,但是一直是一項(xiàng)極具挑戰(zhàn)性的任務(wù)。
有鑒于此,密歇根大學(xué)米澤田教授、耶魯大學(xué)Victor S. Batista教授等研究負(fù)載在生長于n?-p型硅片上的GaN納米線上的各種金屬催化劑(包括貴金屬(Pt, Ir, Rh, Pd, Au, Ru, Ag)和過渡金屬(Cu, Ni, Co))。n?-p型硅片是一種新興的、可用于大規(guī)模人工光合作用的功能性平臺,并且展示了穩(wěn)定性較高并且高效率的光電化學(xué)硝酸鹽還原反應(yīng)。
本文要點(diǎn):
(1)
研究發(fā)現(xiàn),負(fù)載在GaN/Si上的Co和Ni催化劑表現(xiàn)最為出色,起始電位大于0.3 V vs RHE,且在0.2 V vs RHE時NH3法拉第效率達(dá)到99%。這些結(jié)果凸顯了光電化學(xué)體系在更正向的電位下實(shí)現(xiàn)高效硝酸鹽還原的優(yōu)勢。
原位測試和DFT理論計(jì)算的結(jié)果表明,反應(yīng)中間體的結(jié)合模式在合成NH3的過程中起到了關(guān)鍵作用。
(2)
這些結(jié)果表明,通過合理設(shè)計(jì)光電極上的催化劑,可以構(gòu)建具有協(xié)同作用的金屬-半導(dǎo)體相互作用,從而實(shí)現(xiàn)高效且穩(wěn)定的光電化學(xué)合成氨。
參考文獻(xiàn)
Dong, W.J., Menzel, J.P., Li, K. et al. Nitrate reduction to ammonia catalyzed by GaN/Si photoelectrodes with metal clusters. Nat Commun 16, 3383 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-58372-7
https://www.nature.com/articles/s41467-025-58372-7