由于碳負載單原子催化劑(SACs)具有出色的電導率和金屬原子利用率,在電化學應用領域得到廣泛的研究。活性位點的原子分散性為研究“結構-性能”之間的關系提供了理想的平臺。但是,開發簡單且可規模化的合成方法,以及在催化條件下追蹤動態活性位點,仍然是重大挑戰。
有鑒于此,馬克斯·普朗克化學能轉換研究所Saskia Heumann、Serena DeBeer等報道一種生物質啟發的配位限域策略,構建一系列Fe、Co、Ni等多種金屬元素的碳載體擔載的單原子催化劑。
本文要點:
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通過多種光譜表征和顯微鏡表征技術,系統研究電子結構和幾何結構。原位XAS、原子級的掃描透射電子顯微鏡STEM以及EPR分析,表明OER反應中,單原子會發生結構重排,形成無定形(氧)氫氧化物簇,這些簇中新形成的氧橋連雙金屬M-O-M或M-O-M'(M/M'=Fe、Co、Ni)基團對OER反應的性能起到了關鍵作用。
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這項工作為理解單原子催化劑在電化學OER反應中的實際活性位點提供了重要見解和幫助。
參考文獻
Wenchao Wan, Liqun Kang, Alexander Schnegg, Olaf Ruediger, Zongkun Chen, Christopher S. Allen, Longxiang Liu, Sonia Chabbra, Serena DeBeer, Saskia Heumann, Carbon Supported Single Fe/Co/Ni Atom Catalysts for Water Oxidation: Unveiling the Dynamic Active Sites, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202424629
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202424629