為了經濟可行性和安全性,耦合電化學制氫系統的工業實施需要高功率密度和高產物選擇性。然而,對于陽極中的有機親核體(例如,甲醇、尿素和胺)電氧化,大多數催化材料在苛刻的操作條件下經歷不可避免的重構以產生高價金屬位點,導致與析氧反應的競爭。
在這里,華東理工大學Hua Gui Yang,Peng Fei Liu,Cheng Lian提出了普魯士藍類似物(NiFe-sc-PBA)中獨特的Ni(II)位點,其作為乙二醇(EG)電氧化為甲酸的穩定、有效和選擇性活性位點,特別是在安培級電流密度下。
文章要點
1)原位/操作表征證明了鎳(II)位點在EG電氧化過程中的魯棒性。分子動力學模擬進一步表明EG分子傾向于聚集在NiFe-sc-PBA表面,阻止了堿性溶液中羥基誘導的重構。
2)與傳統的堿性水分解相比,NiFe-sc-PBA陽極中穩定的Ni(II)位在耦合電化學制氫液流電池中表現出高效和選擇性的EG電氧化性能,產生高價值的甲酸。該耦合系統可在階躍安培級電流密度(可切換1.0或1.5 A cm-2)下連續運行500小時以上,而性能不會下降。
參考文獻
Liu, J.K., Kang, M., Huang, K. et al. Stable Ni(II) sites in Prussian blue analogue for selective, ampere-level ethylene glycol electrooxidation. Nat Commun 16, 3458 (2025).
DOI:10.1038/s41467-025-58203-9
https://doi.org/10.1038/s41467-025-58203-9