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O₂的有效吸附和活化對于需氧醇氧化反應至關重要，但是，如何靈活調控催化劑的電子結構，提高對O₂的吸附和活化仍然具有非常大的挑戰。

有鑒于此，華中師范大學歐陽述昕教授、中國科學院理化技術研究所張鐵銳研究員等報道僅僅通過調節聚乙烯亞胺的用量，實現了控制蠟燭煙灰（candle soot）表面N配位的Co單原子周圍碳缺陷的濃度，聚乙烯亞胺可對蠟燭煙灰表面進行化學修飾用于錨定Co離子。

本文要點：

（1）

通過增加碳缺陷濃度實現了提高Co單原子以及Ru單原子催化劑在有氧條件的醇氧化反應活性。此外，一系列有機醇（包括攜帶敏感基團的有機醇）都表現優異的產率。

（2）

通過理論計算和實驗結果證實，碳缺陷能夠導致Co原子的d軌道重排，并且使d_yz和d_z²軌道的自旋態提高。此外，與低自旋Co原子相比，高自旋Co原子與O₂之間更強的電子轉移相互作用增強對O₂的吸附和活化能力，并產生了更多的超氧自由基，從而促進了醇的氧化反應。

這項研究的結果為調控單原子的自旋構型開發用于可持續的需氧醇氧化反應的先進單原子催化劑提供了一種新途徑。

參考文獻

Xiaoli Luo, Weqin Wei, Yingzhuang Xu, Di Liu, Zhen Wei, Junxiao Liu, Zhipeng Li, Liang Wang, Shuxin Ouyang, Hong Yuan, Zhen Liu, Tierui Zhang, Isolated and Paired Metal Sites in Zeolites using Solid-State Ion Exchange, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202505186

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202505186