ZnCrOx與分子篩結合,能夠實現合成氣直接轉化為輕質烯烴,但是,復合氧化物中的活性位點仍然難以確定。
有鑒于此,中國科學院大連化物所包信和院士、傅強研究員等報道發現ZnO與尖晶石型ZnCr2O4物理混合后,在合成氣中處理,通過還原-蒸發-錨定機理,能夠很好的分散在尖晶石表面,形成厚度或尺寸均勻的單分散ZnOx物種,直至負載量達到16.0 wt. % (ZnCr2O4@ZnOx)。
本文要點:
(1)
CO轉化率與表面ZnO負載量之間的線性關系清楚地證實,ZnCr2O4上的ZnOx覆蓋層是合成氣轉化的活性結構,能夠有效地活化H2和CO。所制備的ZnCr2O4@ZnOx催化劑SAPO-34沸石進行結合,展現優異的催化性能,CO轉化率達到64 %,在所有烴類產物中輕質烯烴的選擇性達到75 %。
(2)
ZnOx覆蓋層有效地錨定在ZnCr2O4尖晶石上,能夠抑制反應過程中Zn物種的損失,在100 h的反應時間內表現非常高的穩定性。尖晶石表面與ZnOx覆蓋層之間的界面限制效應,有助于穩定ZnOx活性結構,提高催化性能。
參考文獻
Feng, X., Jia, H., Li, R. et al. ZnOx overlayer confined on ZnCr2O4 spinel for direct syngas conversion to light olefins. Nat Commun 16, 3711 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-58951-8
https://www.nature.com/articles/s41467-025-58951-8