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將CO₂電化學(xué)還原為具有附加值的C₂產(chǎn)物，仍然受到緩慢的C-C偶聯(lián)動力學(xué)以及競爭性副反應(yīng)的阻礙。

有鑒于此，吉林大學(xué)劉靖堯教授等通過多個酶催化體系的串聯(lián)催化機理的啟發(fā)，設(shè)計了一種由FeN₄和FeO₄位點FeN₄–FeO₄組成的雙位點單原子納米酶（DSAN）。恒電位條件DFT理論計算表明，F(xiàn)eN₄位點作為CO的生成位點，而FeO₄位點則促進CO的遷移、C-C偶聯(lián)以及隨后生成C₂產(chǎn)物。

本文要點：

（1）

為了優(yōu)化催化反應(yīng)的效率，引入脈沖電催化策略，將過電勢在零電位和-0.7 V之間交替變化。這種方法動態(tài)調(diào)節(jié)活性位點的功能：在-0.70 V時，促進CO₂吸附和*CH₃CH₂OH的生成；而在0 V時，由于電位切換過程中的自旋態(tài)轉(zhuǎn)變，CO的遷移和C-C偶聯(lián)得到增強。

此外，零電位抑制了關(guān)鍵中間體的過度氫化，因此提高CH₃CH₂OH的選擇性。

（2）

這項研究突出了串聯(lián)催化和脈沖過電勢結(jié)合的協(xié)同策略，為單原子納米酶（SAN）催化劑用于CO₂轉(zhuǎn)化為C₂產(chǎn)物提供了一種新穎和有效的方法。

參考文獻

Hao Sun and Jing-Yao Liu*, A Pulsed Tandem Electrocatalysis Strategy for CO₂ Reduction, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.5c00633

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c00633