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晶格氧L_O介導(dǎo)光熱甲烷干重整DRM是一種具有前景的合成氣制備技術(shù)方法。但是，由于難以激活催化劑中的晶格氧，實(shí)現(xiàn)高的甲烷干重整效率和耐久性仍然具有挑戰(zhàn)性。

有鑒于此，福州大學(xué)王心晨教授、汪思波教授等報(bào)道在鈣鈦礦相LaFeO₃用Mn部分取代Fe實(shí)現(xiàn)了晶格O活性，并且使用Ru修飾，得到的催化劑在光熱甲烷重整DRM反應(yīng)實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性。

本文要點(diǎn)：

（1）

Mn的取代導(dǎo)致電荷從La向Mn轉(zhuǎn)移，并且與入射光激發(fā)產(chǎn)生的電子結(jié)合，使得鈣鈦礦的電子結(jié)構(gòu)重構(gòu)，減弱La-O-Mn化學(xué)鍵，并且促進(jìn)晶格氧的遷移。

與此同時(shí)，光生空穴遷移到表面的晶格氧上，進(jìn)一步增強(qiáng)了晶格氧介導(dǎo)甲烷干重整反應(yīng)的活性。在光照條件下，該催化劑表現(xiàn)出出色的合成氣生成速率（氫氣： 42.89 mol g_Ru^-1 h^-1，一氧化碳： 54.92 mol g_Ru^-1 h^-1，并且能夠穩(wěn)定運(yùn)行超過150 h。實(shí)現(xiàn)了0.9 s^-1的甲烷TOF和15.3 %的光轉(zhuǎn)化為化學(xué)能效率，為光驅(qū)動(dòng)的甲烷干重整性能設(shè)定了一個(gè)基準(zhǔn)。

（2）

這項(xiàng)工作展示了金屬氧化物的精確位點(diǎn)摻雜以及精確的調(diào)控晶格氧的活性的重要性，為制備通過光促進(jìn)Mars-van Krevelen機(jī)理的光催化劑提供有價(jià)值的幫助。

參考文獻(xiàn)

Jilong Li, Jiwu Zhao, Sibo Wang*, Kang-Shun Peng, Bo Su, Kunlong Liu, Sung-Fu Hung, Meirong Huang, Guigang Zhang, Huabin Zhang, and Xinchen Wang*, Activating Lattice Oxygen in Perovskite Ferrite for Efficient and Stable Photothermal Dry Reforming of Methane, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.5c03098

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c03098