將CH4在低溫甚至室溫下定向轉化為乙酸CH3COOH，既具有甲烷利用的科學意義，又具備工業應用價值。但是，由于在高效激活甲烷以及實現可控的C-C偶聯方面存在困難，這一轉化極具挑戰性。
有鑒于此，中國科學院大連化物所鄧德會研究員、于良研究員、崔曉菊等首次利用在MoS2限域的Rh-Fe位點，使用O2和CO促進CH4在室溫下轉化為乙酸。
本文要點：
（1）
在25 ℃，實現了前所未有的90.3 %的乙酸選擇性，以及26.2 μmol gcat.–1 h–1的產率。此外，當溫度升至80 ℃時，乙酸的產率可提高至105.6 μmol gcat.–1 h–1，同時仍保持95.6 %的高選擇性。通過全面的實驗和DFT理論計算研究，揭示了Rh-Fe協同作用在選擇性生成乙酸過程中的關鍵作用。
MoS2限域的Fe位點能夠活化O2分子，生成高活性Fe═O中心，使得甲烷在室溫能夠解離為甲基（CH3）物種。隨后，這些CH3物種很容易與相鄰Rh位點吸附的CO偶聯，形成生成乙酸的關鍵乙酰基（CH3CO）中間體。
（2）
Rh-Fe位點的獨特結構導致形成協同催化性能，有效的平衡了C-H鍵的活化和C-C偶聯，成功解決溫和條件下甲烷羰基化制乙酸過程中活性與選擇性之間的權衡問題。
參考文獻
Jun Mao, Huan Liu, Yanan Li, Meng Gao, Yunlong Zhang, Yao Song, Mo Zhang, Guilan Xu, Wu Zhou, Liang Yu*, Xiaoju Cui*, and Dehui Deng*, Mild-Condition Conversion of Methane to Acetic Acid over MoS2–Confined Rh–Fe Sites, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.5c01515
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c01515
