鐵的硫族化合物FeM(M=Se、Te)是具有前景的磁性材料和超導(dǎo)材料,受到深入的研究,但是,由于在電化學(xué)反應(yīng)過程中陰離子會發(fā)生溶解和氧化,F(xiàn)eM(M=Se、Te)作為電催化劑一直并未得到重視。
有鑒于此,南洋理工大學(xué)顏清宇教授、吳冬霜教授、新加坡科技研究局(A*STAR) Man-Fai Ng研究員等報道使用二維2D FeTeSe納米片,能夠?qū)鹘y(tǒng)上認(rèn)為的局限性(陰離子會發(fā)生溶解和氧化)可以得到利用,在堿性低濃度硝酸鹽還原反應(yīng)NO3?RR中,實(shí)現(xiàn)了反應(yīng)驅(qū)動的各向異性面內(nèi)拉伸應(yīng)變和面外壓縮應(yīng)變的原位生成。
本文要點(diǎn):
(1)
重構(gòu)的催化劑表現(xiàn)更優(yōu)異的性能,能夠以接近100%的法拉第效率合成氨,并且產(chǎn)率高達(dá)42.14?±?2.06?mg?h?1 mgcat?1。
通過一系列的同步輻射原位X射線測試,以及離線的非原位表征,結(jié)合理論計算,表明應(yīng)變的形成歸因于部分Se/Te溶解出所產(chǎn)生的硫族空位,這些空位促進(jìn)了電解質(zhì)中OH?/NO3?的吸附和解離,從而形成了一個摻有O(H)的應(yīng)變晶格。結(jié)合電化學(xué)和理論計算的研究表明,優(yōu)異的催化性能來自暴露的應(yīng)變鐵(Fe)位點(diǎn)和表面羥基的協(xié)同作用。
(2)
這些發(fā)現(xiàn)凸顯了二維過渡金屬硫族化合物在電化學(xué)反應(yīng)過程中進(jìn)行原位結(jié)構(gòu)工程設(shè)計的潛力,能夠增強(qiáng)硝酸鹽還原NO3?RR以及其他反應(yīng)的催化活性。
參考文獻(xiàn)
Liu, J., Xu, Y., Duan, R. et al. Reaction-driven formation of anisotropic strains in FeTeSe nanosheets boosts low-concentration nitrate reduction to ammonia. Nat Commun 16, 3595 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-58940-x
https://www.nature.com/articles/s41467-025-58940-x