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表面金屬物種與溶液之間的相互作用在設(shè)計多相催化過程中起著關(guān)鍵作用。

有鑒于此，華東理工大學張玉研究員、河南大學田志紅教授、中國科學院物理所Zitao Chen等報道一種簡便的合成方法，用于制備錨定在碳載體上的L-組氨酸（Histidine）配位的PdAg納米顆粒（尺寸為4.03±0.08 nm，記作PdAg-NH₂/C），研究其甲酸脫氫反應(yīng)（FAD）。

本文要點：

（1）

作者觀測發(fā)現(xiàn)，與組氨酸相關(guān)的甲酸脫氫反應(yīng)速率顯著加快，并且通過實驗和理論研究對甲酸脫氫反應(yīng)的增強機理。在金屬位點上的L-組氨酸，由于酸堿相互作用，促進了甲酸分子的快速結(jié)合。在金屬-溶液界面處，質(zhì)子和甲酸根的局部富集促進了隨后甲酸根分解以及氫化物向金屬表面的轉(zhuǎn)移。與先前報道將金屬負載在氨基修飾載體上的催化劑相比，在這種情況下生成的表面氫物更加集中，因此氫氣的產(chǎn)量顯著增加。

（2）

優(yōu)化的Pd₁Ag₁-NH₂/C催化劑在333 K溫度下，基于Pd的總量計算得到高達6493.5 h^-1的TOF，與此同時，H₂選擇性達到100%。

這項研究展示了從化學角度優(yōu)化催化中心附近的局部傳輸路徑的關(guān)鍵作用，并且為合理開發(fā)甲酸脫氫多相催化劑提供新思路。

參考文獻

Zhenyi Yang, Guoyu Hou, Nana Gao, Yicheng Li, Xingqiu Li, Zitao Chen, Haibao Jin, Ming Zhao, Dongyang Wang, Ke Chen, Markus Antonietti, Tianxi Liu, Zhihong Tian, Yu Zhang, Histidine-Based “Transfer Stations” at Carbon-Immobilized Metal Particles Enable Rapid Hydrogen Transfer for Efficient Formic Acid Dehydrogenation, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202501836

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202501836