在環境條件下電化學CH4氧化反應是一種有前景的天然氣利用策略。但是,CH4的高度穩定性阻礙了C-H鍵的裂解,不會發生過度氧化。
有鑒于此,悉尼大學Patrick J. Cullen教授等報道一種通過NH2中間體將CH4轉化為增值產品的電催化耦合氧化反應策略。
本文要點:
(1)
NH3氧化驅動的陽極反應促進NH2物種的形成,通過親核進攻活化CH4促進生成C-N鍵。此外,可以保護產生的CH3NH2在氨基陽極電解液避免過度氧化。在這種條件下,在1.55 V vs RHE合成CH3NH2甲胺的產率為3.8 mmol g–1cat h–1。
(2)
這項工作為氨氧化反應的電催化C-N偶聯提供了新的見解,這可以擴展到其他烷烴或者烯烴的轉化。
參考文獻
Qiang Song, Wanping Xu, Xin Zeng, Tianqi Zhang, Jungmi Hong, and Patrick J. Cullen*, Electrochemical Oxidation of Methane to Methylamine, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.5c04802
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c04802