釕基催化劑在廢塑料轉化為長碳鏈高值化學品領域展現(xiàn)出巨大潛力,但其卓越的碳碳鍵斷裂活性易引發(fā)不可控的級聯(lián)氫化反應。鑒于此,長春應用化學研究所Shuyan Song等通過在釕納米團簇修飾的氧化鈰載體上選擇性錨定鐵單原子(SAs)與氧化鐵納米團簇(NCs),實現(xiàn)了多尺度調(diào)控策略。
本文要點:
(1)該催化劑在250℃、2 MPa氫壓條件下反應1小時即可實現(xiàn)低密度聚乙烯(LDPE)近100%轉化,液體產(chǎn)物選擇性達86.4%,較純Ru/CeO2(59.8%)顯著提升。
(2)多種光譜表征揭示了FeOx NCs與Ru NCs的特殊相互作用可提高Ru0含量,更重要的是證實了Fe SAs通過吸附活性氫物種增加氫覆蓋度的關鍵作用。這種對釕本征表面狀態(tài)及其周邊化學環(huán)境的精準調(diào)控,有效抑制了級聯(lián)氫化反應,最終實現(xiàn)液體產(chǎn)物選擇性的顯著提升。
Xiaomei Wang, Rui Zhang, Xueting Wu, Yuou Li, Zijian Wang, Meng Zhao, Shuyan Song, Hongjie Zhang, Xiao Wang, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202506035.
https://doi.org/10.1002/anie.202506035