強金屬-載體相互作用(SMSI)是多相催化中最重要的概念之一,在改善催化性能方面起著至關重要的作用。但是,單原子催化劑SACs強金屬-載體相互作用雖然被認為是連接均相催化和多相催化橋梁,但是相關研究仍處于初步階段。
有鑒于此,有鑒于此,清華大學王鐵峰教授、陳曉、南京理工大學鐘秦教授、Boyang Liu等報道首次實現了單原子催化劑上的氧化性強金屬-載體相互作用,并利用這些相互作用來提高氫甲酰化反應的活性和穩定性。
本文要點:
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在空氣中煅燒后,表面吸附Rh單原子傾向于被ZrO2載體包裹,而在氫氣中還原后又能重新暴露出來。這種催化劑的多相氫甲酰化反應的最高TOF達到11097 h-1,超過了以往報道的單原子催化劑的性能。
(2)
通過氧化性強金屬-載體相互作用生成的嵌入態的Rh,在抵抗金屬浸出方面也表現出了更高的穩定性。這項工作拓展了強金屬-載體相互作用的概念邊界,為未來設計高活性且穩定的多相氫甲酰化催化劑鋪平了道路。
參考文獻
Boyang Liu*, Muhan Li, Xiao Chen*, Yifan Sun, Weixiang Wang, Zhangxinyu Fan, Xiaocheng Lan, Fei Wei, Binhang Yan, Qin Zhong*, and Tiefeng Wang*, Oxidative Strong Metal–Support Interaction Stabilized Single-Atom Catalysts for Heterogeneous Hydroformylation, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.5c04086
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c04086