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固態(tài)電解質(zhì)是全固態(tài)電池的關(guān)鍵組件，硫化物基固態(tài)電解質(zhì)（如Li₁₀MP₂S₁₂（M = Ge、Sn）和Li₆PS₅X（X = Cl、Br、I））具有優(yōu)異的離子電導(dǎo)率，其中最快的Li⁺導(dǎo)體Li_9.54[Si_0.6Ge_0.4]_1.74P_1.44S_11.1Br_0.3O_0.6在室溫下達(dá)到32 mS cm^?1。近期磷化物基固態(tài)電解質(zhì)展現(xiàn)出結(jié)構(gòu)多樣性和可調(diào)離子電導(dǎo)率的巨大潛力。鑒于此，德國慕尼黑工業(yè)大學(xué)Thomas F. F?ssler等將該類材料拓展至更重族的Li₃Sb，通過鈧對鋰的異價取代使其轉(zhuǎn)變?yōu)槌x子導(dǎo)體。

本文要點(diǎn)：

（1）所得Li_2.55Sc_0.15Sb在298 K電子阻擋條件下表現(xiàn)出42(6) mS cm^?1的超高離子電導(dǎo)率（對應(yīng)17.6(8) kJ mol^?1的極低活化能），創(chuàng)下了固態(tài)鋰離子導(dǎo)體的最高電導(dǎo)率和最低活化能紀(jì)錄。

（2）該化合物還表現(xiàn)出顯著但低兩個數(shù)量級的電子電導(dǎo)率，成為混合離子-電子導(dǎo)體（MIEC）的理想候選材料。新型Li_3?3xSc_xSb系列化合物在x(Sc)=0.15范圍內(nèi)保持β-Li₃Sb結(jié)構(gòu)，Sc³⁺離子占據(jù)面心立方Sb陰離子排列的四面體空隙并產(chǎn)生空位，構(gòu)建了高效的Li⁺擴(kuò)散通道。這項工作提出了一種通用的空位工程設(shè)計策略——在簡單二元化合物中用Sc取代Li可直接調(diào)控離子遷移率。

J. Jiang, T. Kutsch, W. Klein, M. Botta, A. Senyshyn, R. J. Spranger, V. Baran, L. van Wüllen, H. A. Gasteiger, T. F. F?ssler, Scandium Induced Structural Disorder and Vacancy Engineering in Li3Sb – Superior Ionic Conductivity in Li3?3xScxSb. Adv. Energy Mater. 2025, 2500683.

https://doi.org/10.1002/aenm.202500683