用于光催化還原CO2的分子催化劑在很大程度上依賴于光敏劑進行捕獲光能量,隨后將光生電子轉移到催化活性位點。但是,開發一種能獨立進行CO2還原反應,并使用儲量豐富元素的單一分子金屬光催化劑,仍然是一個巨大的挑戰。
有鑒于此,中國科學院理化技術研究所吳驪珠院士等報道一種多吡啶Fe(II)分子(polypyridyl iron(II))光催化劑1,FePAbipyBn,實現優異的光催化還原CO2性能。
本文要點:
(1)
當具有1,3-二乙基-2-苯基-2,3-二氫-1H-苯并[d]咪唑(1,3-diethyl-2-phenyl-2,3-dihydro-1H-benzo[d]imidazole),對CO2還原光催化反應表現優異活性(生成CO的TON達到3558,選擇性大于99%)。
(2)
分子光催化劑1利用其獨特的光氧化還原性質,能夠同時促進2e-/2H+的烯胺氧化反應和CO2還原反應,生成吲哚和CO等具有附加值的產物。
這項研究首次利用分子光催化劑實現了CO2還原與有機合成的光氧化還原反應。
參考文獻
Yan-Nan Jing, Hai-Xu Wang, Cheng Wang, Chen Ye, Chen-Ho Tung, and Li-Zhu Wu*, A Highly Efficient Molecular Iron(II) Photocatalyst for Concurrent CO2 Reduction and Organic Synthesis, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.5c01698
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c01698