氮摻雜碳已成為燃料電池ORR的低成本和耐用的Pt催化劑替代品。但是在酸性電解質(zhì)中,氮摻雜碳的催化活性明顯降低,限制了實(shí)際應(yīng)用。
有鑒于此,北海道大學(xué)Kotaro Takeyasu、九州大學(xué)Junji Nakamura等報(bào)道氮摻雜碳催化劑的分解機(jī)理,特別研究主要活性位點(diǎn)吡啶氮(pyri-N)的酸堿平衡。
本文要點(diǎn):
(1)
研究發(fā)現(xiàn),pyri-N的電化學(xué)加氫得到pyri-NH以及耦合的氧吸附,是關(guān)鍵過程。該反應(yīng)在堿性電解質(zhì)中需要在更高的電位發(fā)生,但是由于pyri-N的質(zhì)子化和穩(wěn)定,在酸性環(huán)境中能夠在低過電勢發(fā)生。
(2)
這些結(jié)果表明,酸性電解質(zhì)中催化活性的降低與吡啶-N的堿度有關(guān)。通過控制pyri-N的堿性,特別是pKa,確立了提高ORR和其他電極反應(yīng)催化活性的方法。
參考文獻(xiàn)
Kotaro Takeyasu, Kenji Hayashida, Junji Nakamura, Why Does the Performance of Nitrogen-Doped Carbon Electrocatalysts Decrease in Acidic Conditions?, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202502702
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202502702