合理設(shè)計(jì)堅(jiān)固的納米催化劑,含有合適的活性位點(diǎn)來構(gòu)建內(nèi)酰胺等有機(jī)化合物,能夠符合可持續(xù)精細(xì)化學(xué)發(fā)展的需求。設(shè)計(jì)一種能夠介導(dǎo)環(huán)亞胺選擇性加氫脫氧成內(nèi)酰胺,并具有對芳香環(huán)保存的高耐受性的合適的納米材料,仍然是一個(gè)有待探索的領(lǐng)域。
有鑒于此,瓦倫西亞理工大學(xué)Jose R. Cabrero-Antonino、瓦倫西亞大學(xué)Rosa Adam等報(bào)道設(shè)計(jì)一種雙金屬AgRe納米材料,具有顯著的活性和選擇性,能夠從亞胺原料生成60多種內(nèi)酰胺。
本文要點(diǎn):
(1)
在這項(xiàng)工作中發(fā)現(xiàn)最佳的AgRe納米催化劑是由AgReO4納米聚集體組成得到的,這些聚集體經(jīng)過原位氫化分散形成由Ag0納米粒子和ReOx物種組成的活性中心。
(2)
通過深入的表征,以及分子動(dòng)力學(xué)和反應(yīng)機(jī)理研究表明,AgO4物種中的緊密Ag-Re物種是形成活性最好的催化位點(diǎn),以及調(diào)控所需的合適反應(yīng)路徑的雙金屬協(xié)同作用的關(guān)鍵。
參考文獻(xiàn)
Lluna-Galán, C., Arango-Daza, J.C., Gómez, D. et al. Building lactams by highly selective hydrodeoxygenation of cyclic imides using an alumina-supported AgRe bimetallic nanocatalyst. Nat Commun 16, 4119 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-59514-7
https://www.nature.com/articles/s41467-025-59514-7