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銅氧化物和氫氧化物是催化和腐蝕領域的重要材料。

有鑒于此，加州大學伯克利分校Shannon W. Boettcher、Dimosthenis Sokaras、美國勞倫斯伯克利國家實驗室Junko Yano等報道研究了在堿性電解液的水氧化催化反應過程中，生成穩定的體相和表面Cu³⁺物質。

本文要點：

（1）

到目前為止，雖然理論提出，但是還沒有直接證據表明氫氧化物（CuOOH）或氧化物的存在。這項工作發現能夠直接將CuOOH處于OER反應的Pourbaix穩定區，計算的自由能為-208.68 kJ/mol，這個結果表明需要對已知的Cu-H₂O相圖進行修訂。

（2）

這項研究預測CuOOH在OER中的活性位點與兩個Cu³⁺原子之間的橋氧O*位點一致，在≥1.6 V vs. RHE，與實驗在堿性介質中沒有Fe和含FeCu的循環伏安法測試過程中觀察到的Cu^2+/3+氧化峰一致。溶液中痕量的鐵（2 μg/mL至5 μg/mL（μg/mL=ppm））能夠顯著的增強OER催化活性，這可能是因為吸附的Fe能夠作為活性位點所致。重要的是，Cu薄膜電極的調制激發X射線吸收光譜（ME-XAS, modulation excitation X-ray absorption spectroscopy）在1.8 V vs RHE的OER條件下顯示出明顯的Cu³⁺指紋。此外，在0.1 mol/L (M) KOH中，多晶Cu的原位拉曼光譜顯示的特征與CuOOH除CuO外的計算結果一致。

總之，這項工作提供了在OER反應中存在大量電化學Cu³⁺物種的直接證據，拓展了對Cu的氧化機理和催化活性的理解。

參考文獻

Pooja Basera, Yang Zhao, Angel T. Garcia-Esparza, Finn Babbe, Neha Bothra, John Vinson, Dimosthenis Sokaras*, Junko Yano*, Shannon W. Boettcher*, and Michal Bajdich*, The Role of Cu³⁺ in the Oxygen Evolution Activity of Copper Oxides, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c18147

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c18147