有效利用二氧化碳是實現人類活動碳循環(anthropogenic carbon cycle)的關鍵。目前大多數的研究都集中的使用純凈的CO2。但是,CO2通常只能得到稀釋濃度,這通常需要吸附劑捕獲,然后進行高能耗的再生途徑,釋放濃縮的CO2。吸附-CO2的直接利用能夠避免昂貴的再生步驟,而且吸附-CO2相互作用可以動態活化CO2,調整反應性,否則直接還原CO2無法生成這些產物。
有鑒于此,加州大學爾灣分校Jenny Y. Yang、Robert J. Nielsen等報道一種N-雜環卡賓(NHC),1,3-二(2,6-二異丙基苯基)咪唑-2-酰基(DPIy,1,3-bis(2,6-diisopropylphenyl)imidazol-2-ylidene),能夠定量的和稀釋的流動(0.04和10%)CO2反應,形成吸附劑形式-CO2反應底物,1,3-二(2,6-二異丙基苯基)咪唑-2-羧酸鹽(DPICx,1,3-bis(2,6-diisopropylphenyl)imidazolium-2-carboxylate)。
本文要點:
(1)
通常,四苯基卟啉鐵Fe(TPP)Cl將CO2還原為CO;DPICx為制備的8e-還原產物CH4具有較高的法拉第效率(約85%)和吸附劑DPIy的再生能力。除了能夠將CO2捕獲和轉化集成實現的整體能源和資本優勢,這個結果還表明吸附劑如何在CO2捕獲和化學輔助方面發揮作用,從而獲得獨特的產品,CO2與不同類型的吸附劑具有不同的反應。
(2)
這些研究表明,通過調控吸附劑-CO2相互作用,能夠用于CO2的捕集和利用平臺,獲取更廣泛的CO2衍生產品。
參考文獻
Jared S. Stanley, Hunter N. Pauker, Erin Kuker, Vy Dong, Robert J. Nielsen*, and Jenny Y. Yang*, Sorbent Mediated Electrocatalytic Reduction of Dilute CO2 to Methane, J. Am. Chem. Soc. 2025
DOI: 10.1021/jacs.4c18303
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c18303