由于目標產物不可避免的過氧化,直接光催化氧化甲烷制備高附加值的氧化產物仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。有鑒于此,中國科學院武漢物理與數(shù)學研究所鄧風研究員、馮寧東、日本國立材料科學研究所(NIMS)/天津大學葉金華教授等報道一種修飾亞納米級MoOx簇的TiO2光催化劑,高效和高選擇性的實現(xiàn)光催化CH4氧化為有機含氧化合物。
本文要點:
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光照射2 h后,有機含氧衍生物的產率達到3.8 mmol/g,選擇性接近100%,在365 nm處的表觀量子產率為13.3%。
(2)
機理研究表明MoOx修飾TiO2甲烷氧化光催化循環(huán),不僅能夠抑制羥基和超氧自由基的形成,抑制氧化產物的過度氧化,而且能夠促進CH4第一個C-H化學鍵的活化。這項研究將促進CH4直接轉化為高附加值含氧化合物的非貴金屬催化劑的設計。
參考文獻
Wu, P., Chu, Y., Wang, M. et al. Subnanometric MoOx clusters limit overoxidation during photocatalytic CH4 conversion to oxygenates over TiO2. Nat Commun 16, 4207 (2025).
DOI: 10.1038/s41467-025-59465-z
https://www.nature.com/articles/s41467-025-59465-z