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設(shè)計(jì)氧還原反應(yīng)電催化劑的電子結(jié)構(gòu)被廣泛用于優(yōu)化氧還原催化劑的性能。但是，因?yàn)榇呋瘎┑膶訝罱Y(jié)構(gòu)或晶體結(jié)構(gòu)引起的位阻效應(yīng)（steric effect）常常被人們忽略。

有鑒于此，天津大學(xué)梁驥教授等報(bào)道這種空間效應(yīng)在具有Ni-(NH)₄節(jié)點(diǎn)（Ni-BTA）的一維π-d共軛金屬-有機(jī)骨架中對(duì)于優(yōu)化電催化性能的重要性，其中對(duì)雙電子ORR生成H₂O₂的活性和選擇性大大提高。

本文要點(diǎn)：

（1）

理論計(jì)算模擬和原位表征的結(jié)果表明，*OOH中間體與Ni位點(diǎn)相鄰的頂部-N-H基團(tuán)之間形成層間氫鍵，因此*OOH結(jié)合能達(dá)到最優(yōu)值。制備的Ni-BTA催化劑在中性和堿性條件下均表現(xiàn)優(yōu)異的電催化2e^?-ORR性能（例如，在過(guò)電勢(shì)區(qū)間處于?0.1~0.4 V，對(duì)H₂O₂的選擇性為>85%，在中性電解質(zhì)的H₂O₂產(chǎn)率為>13.5 mol g^?1 h^?1），在水處理和消毒方面也表現(xiàn)巨大的前景。

（2）

這項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了利用非協(xié)調(diào)結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)催化性能的替代途徑，這為催化劑的設(shè)計(jì)和性能提升提供機(jī)會(huì)。

參考文獻(xiàn)

Sang, Z., Qiao, Y., Chen, R. et al. Internal hydrogen-bond enhanced two-electron oxygen reduction reaction for π-d conjugated metal-organic framework to H₂O₂ synthesis. Nat Commun 16, 4050 (2025). 

DOI: 10.1038/s41467-025-58628-2

https://www.nature.com/articles/s41467-025-58628-2