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Cu是CO₂電化學還原（CO₂RR）制備多碳產物最有前途的金屬催化劑，但是反應的結構敏感性和反應條件下催化劑的表面穩(wěn)定性以及結構調整仍然存在爭議。

有鑒于此，加州大學洛杉磯分校Philippe Sautet、Anastassia N. Alexandrova等報道表面能的原子尺度模擬和反應過程的動力學以及實驗證據，揭示了CO₂RR不是發(fā)生在完美的平面Cu(111)和Cu(100)表面上，而是發(fā)生在臺階（steps）或扭結（kinks）上。

本文要點：

（1）

這些平面表面在反應條件下傾向于發(fā)生結構重組，形成活性階梯表面，CO在缺陷位點上的強結合作為熱力學驅動力。值得注意的是，這項研究通過協同效應確定了與缺陷相鄰的正方形結構（square motifs）是CO₂RR的活性位點，而不是缺陷位點本身。

（2）

這項研究在超高真空制備的超凈Cu表面上進行CO₂RR實驗來評估這些機制，揭示了階梯邊取向在轉向選擇性中的關鍵作用。總之，這項研究在原子水平解析CO₂RR對于Cu催化劑的結構敏感性，突出了自激活機理（self-activation mechanism），闡明了反應過程中Cu的表面原位重構的起源。

參考文獻

Cheng, D., Nguyen, KL.C., Sumaria, V. et al. Structure Sensitivity and Catalyst Restructuring for CO₂ Electro-reduction on Copper. Nat Commun 16, 4064 (2025).

DOI: 10.1038/s41467-025-59267-3

https://www.nature.com/articles/s41467-025-59267-3