電催化二氧化碳還原CO2RR目前成為一種有前景的可持續能源轉化和碳利用策略。雖然人們進行大量的研究,但是對于CO2RR轉化為C2+多碳化學品的中間體和中間途徑的了解仍然不完整。這個挑戰在于需要深入理解吸附CO分子的活化以及隨后的反應途徑。
有鑒于此,九州大學Miho Yamauchi、廣島大學Takayoshi Ishimoto等報道設計了一種面向疏水界面的Cu納米線陣列電極,在原位測試過程中得到強度增強的Raman信號。
本文要點:
(1)
這種疏水界面Cu納米線陣列能夠靈敏的測試CO2RR過程中各種難以弄清的中間體隨著時間順序的變化,包括CO,CH2,CO以及同時存在的CH2,CH2CO,CH3。
(2)
DFT理論計算的結果表明,CO2RR過程中的C-C耦合源于CH2和CO之間形成CH2CO的不對稱耦合,這是生成C2+產物的決速步驟。
這些研究結果有助于深入理解C-C偶聯反應的過程,對推進開發電化學CO2轉化的催化劑至關重要。
參考文獻
Mingxu Sun, David S. Rivera Rocabado, Jiamin Cheng, Tomohiro G. Noguchi, Masaki Donoshita, Takahiro Matsuu, Manabu Higashi, Tsuyohiko Fujigaya, Takayoshi Ishimoto, Miho Yamauchi, In-Situ Observation of Post-CO Intermediates to Decode C–C Coupling Pathways in CO2 Electroreduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202502740
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202502740