光電化學(AEC)合成為精細化學品生產提供了一條可持續的途徑,但在原子水平上理解和調節反應過程仍然是一個挑戰。
在此,中科大熊宇杰教授,Dong Liu,山東大學Hefeng Cheng開發了一種單原子銥修飾的鈦摻雜的a-Fe2O3光陽極,用于以水為氧源,從酮選擇性地合成對苯二甲酸乙二醇酯。
文章要點
1)AEC系統可生產6.0 μmol cm-2 h-1的對苯二甲酸,法拉第效率約為60%,選擇性約為88%。單原子銥促進光生載體的分離和轉移,同時調節Ti摻雜的a-Fe2O3光陽極的電子結構,以優化其對OH-和酮的吸收強度。
2)機理研究揭示了原子水平上的非自由基反應途徑,由光生洞通過吸收的羥基轉移驅動。值得注意的是,將光陽極和基于無定形硅的光陰極集成可產生無偏的FEC設備,可以穩定地生產20多小時,凸顯了可持續光催化合成的潛力。
參考文獻
Si, S., Mao, Y., Liu, YA. et al. Selective photoelectrochemical synthesis of adipic acid using single-atom Ir decorated α-Fe2O3 photoanode. Nat Commun 16, 5128 (2025).
DOI:10.1038/s41467-025-60506-w
https://doi.org/10.1038/s41467-025-60506-w