硅基負極材料在構建下一代高能量鋰離子電池(LIBs)方面前景廣闊。然而,目前高溫下不穩定的電解質化學性質阻礙了硅負極鋰離子電池的安全使用。六氟磷酸鋰(LiPF6)的熱分解及其產物的水解會產生腐蝕性物質(如HF和POxFy),加劇硅的表面寄生反應,加速材料老化并對穩定的鋰存儲構成挑戰。鑒于此,北京理工大學Hongcai Gao、中科院化學所Sen Xin、哈工大Jia-Yan Liang等研究表明,引入功能性電解質添加劑1,3-二乙烯基-1,3-二苯基-1,3-二甲基二硅氧烷(DK244)可有效緩解這一問題。
本文要點:
(1)作為路易斯堿,DK244與LiPF6熱分解產生的路易斯酸PF5相互作用,從而抑制腐蝕性物質的生成并提高負極在高溫下對電解質的穩定性。通過多尺度材料和電化學表征方法,研究了深度鋰化SiOx/C(x≈1)負極在60 °C日歷儲存過程中的老化機制。
(2)結果表明,DK244有助于減輕電解質水解,同時保持固體電解質界面(SEI)的化學穩定性和機械強度,從而確保高溫儲存后穩定的Li+傳輸。這些發現為優化高能量、耐高溫鋰離子電池的負極-電解質界面提供了重要見解。
M.-Y. Yan, J.-Y. Liang, X.-S. Zhang, Q.-X. Liu, Y.-H. Zhu, H. Guo, G. Li, R.-X. Jin, Y. Zhang, W.-P. Wang, J. Zhang, H.-J. Yan, S. Xin, H. Gao, An Additive-Assisted Hydrolysis-Blocking Route Enables Thermally Stable Interfacial Chemistry of Silicon-Based Anode Materials in a Rechargeable Lithium Battery. Adv. Energy Mater. 2025, 2501637.
https://doi.org/10.1002/aenm.202501637